Nicht auf Hydroxypropylcellulosebasis

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 18056 (2015) Diesen Artikel zitieren

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Gel-Polymerelektrolyte, die ionische Flüssigkeiten auf Imidazoliumbasis verwenden, haben bei Anwendungen für farbstoffsensibilisierte Solarzellen große Aufmerksamkeit erregt. Hydroxypropylcellulose (HPC), Natriumiodid (NaI), 1-Methyl-3-propylimidazoliumiodid (MPII) als ionische Flüssigkeit (IL), Ethylencarbonat (EC) und Propylencarbonat (PC) werden zur Herstellung des nichtflüchtigen Gels verwendet Polymerelektrolytsystem (GPE) (HPC:EC:PC:NaI:MPII) für Anwendungen mit farbstoffsensibilisierten Solarzellen (DSSC). Die höchste Ionenleitfähigkeit von 7,37 × 10−3 S cm−1 wird nach Einführung von 100 % MPII, bezogen auf das Gewicht von HPC, erreicht. In dieser Arbeit wird die temperaturabhängige Ionenleitfähigkeit von Gelpolymerelektrolyten untersucht. XRD-Muster von Gelpolymerelektrolyten werden untersucht, um die Komplexierung zwischen HPC-Polymer, NaI und MPII zu bestätigen. Das thermische Verhalten der GPEs wird mithilfe eines simultanen Thermoanalysators (STA) und einer dynamischen Differenzkalorimetrie (DSC) untersucht. DSSCs werden unter Verwendung von Gelpolymerelektrolyten hergestellt und die JV-Zentraleigenschaften der hergestellten farbstoffsensibilisierten Solarzellen wurden analysiert. Der Gelpolymerelektrolyt mit 100 Gew.-% MPII-Ionenflüssigkeit zeigt die beste Leistung und Energieumwandlungseffizienz von 5,79 %, mit einer Kurzschlussstromdichte, einer Leerlaufspannung und einem Füllfaktor von 13,73 mA cm−2, 610 mV und 69,1 %, jeweils.

Die Untersuchungen zu farbstoffsensibilisierten Solarzellen haben in den letzten Jahrzehnten aufgrund der geringen Kosten, der einfachen Herstellung und des Vorteils der Kohlenstofffreiheit von (DSSCs)1,2 dramatisch zugenommen. Eine der großen Herausforderungen bei der DSSC-Herstellung ist die Elektrolytvorbereitung. Unter den Elektrolyten werden häufig flüssige Elektrolyte für die DSSC-Herstellung verwendet, sie haben jedoch einige Nachteile wie Flüssigkeitsbindung und Korrosion. Eine Möglichkeit, dieses Problem zu lösen, ist die Verwendung von Gelelektrolyten3,4. Gel-Polymer-Elektrolyte (GPEs) wurden ebenfalls ausführlich für die DSSC-Herstellung untersucht5,6,7,8,9. Daher sind Gel-Polymer-Elektrolyte (GPEs) aufgrund ihrer Vorteile wie niedrigem Dampfdruck, hervorragenden Kontakt- und Fülleigenschaften zwischen nanostrukturierter Elektrode und Gegenelektrode, höherer Ionenleitfähigkeit im Vergleich zu herkömmlichen Polymerelektrolyten und ausgezeichneter thermischer Stabilität eine gute Alternative für DSSC-Anwendungen und hervorragende Langzeitstabilität10. Folglich werden Polymerelektrolyte auf Zellulosebasis aufgrund ihrer guten mechanischen Leistung und thermischen Stabilität in mehreren Forschungen für elektrochemische Anwendungen11,12,13,14 einschließlich DSSC-Anwendungen einbezogen15.

Ionische Flüssigkeiten (ILs) sind aufgrund ihres vernachlässigbaren Dampfdrucks, ihrer Nichtentflammbarkeit, ihrer hervorragenden chemischen und thermischen Stabilität und ihrer hohen Ionenleitfähigkeit gute Kandidaten als Weichmacher und flüssige Salze für Gelpolymerelektrolyte und elektrochemische Anwendungen16. Unter den ionischen Flüssigkeiten werden ionische Flüssigkeiten auf der Basis von Imidazoliumiodid aufgrund ihrer besseren Leistung häufig für Anwendungen mit farbstoffsensibilisierten Solarzellen (DSSC) verwendet17,18,19,20,21. Einige Arten von ionischen Flüssigkeiten oder Elektrolyten auf Imidazoliumbasis, die durch UV-Härtungsverfahren22 oder in einigen neuartigen Ionogelformen23 synthetisiert werden, können ebenfalls in DSSCs verwendet werden. Darüber hinaus sorgt 1-Methyl-3-propylimidazoliumiodid (MPII) für eine hervorragende Effizienz und gute Stabilität in farbstoffsensibilisierten Solarzellen24.

In dieser Arbeit wurden Hydroxylpropylcellulose, Natriumiodid und MPII zur Herstellung von Gelpolymerelektrolyten verwendet. Ionenleitfähigkeits- und temperaturabhängige Leitfähigkeitsstudien wurden mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie (EIS) durchgeführt. Die Strukturzentrierung wurde mittels Röntgenbeugung (XRD) durchgeführt. Das thermische Verhalten von Proben wurde mithilfe eines simultanen Thermoanalysators (STA) und einer dynamischen Differenzkalorimetrie (DSC) untersucht. Die farbstoffsensibilisierten Solarzellen auf Gel-Polymer-Elektrolytbasis wurden hergestellt und unter einem Sonnensimulator getestet.

Die Variation der Ionenleitfähigkeit mit dem Gehalt an MPII-Ionenflüssigkeit ist in Abb. 1 dargestellt. Die höchste Ionenleitfähigkeit von 7,37 × 10−3 S/cm wurde nach Zugabe von 100 Gew.-% MPII-Ionenflüssigkeit (HNaP-5) erreicht. Tabelle 1 zeigt die Ionenleitfähigkeitswerte für alle GPEs. Die Ergebnisse zeigen, dass die Ionenleitfähigkeit nach Zugabe der ionischen MPII-Flüssigkeit dramatisch zunahm. Dies kann auf die Zunahme mobiler Ionen nach Einarbeitung und Zugabe von MPII-Ionenflüssigkeit zurückzuführen sein. Andererseits steigt aufgrund der hohen Selbstdissoziations- und Ionentransportfähigkeiten der ionischen Flüssigkeit, aus der sie besteht, ihre Leitfähigkeit mit der Anzahl der Ladungsträger in den Polymerelektrolyten. Darüber hinaus schwächt die Erhöhung der Menge der ionischen Flüssigkeit die Wechselwirkung zwischen den Polymerketten und beschleunigt die Entkopplung des Ionentransports von der Polymersegmentbewegung25. Abbildung 2 zeigt temperaturabhängige Ergebnisse für die Gel-Polymer-Elektrolyte. Das System folgt dem Vogel-Tammann-Fulcher-Modell (VTF) und wurde an die VTF-Gleichung angepasst26,27

Variation der Ionenleitfähigkeit mit dem MPII-Ionenflüssigkeitsgehalt.

Temperaturabhängige Ionenleitfähigkeit des HPC:EC:PC:NaI:MPII GPE-Systems.

Dabei ist die Ionenleitfähigkeit, T die absolute Temperatur, die Aktivierungsenergie, A der präexponentielle Faktor, T0 die Referenztemperatur in Bezug auf die Glasübergangstemperatur im Gleichgewichtszustand und kB die Boltzmann-Konstante. Die Regressionen (R2~0,99) bedeuten, dass die Ergebnisse nahezu an die VTF-Gleichung angepasst sind. Die Aktivierungsenergien wurden berechnet und in Abb. 2 eingefügt.

Die XRD-Muster des HPC:EC:PC:NaI:MPII-Systems sind in Abb. 3 dargestellt. Die Grafik zeigt XRD-Muster von HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5. Die XRD-Muster von GPEs zeigen eine Abnahme der Intensität mit der Zugabe des MPII-Ionenflüssigkeitsgehalts. Die niedrigste Intensität wird mit der Einarbeitung von 100 Gew.-% MPII-Ionenflüssigkeit erreicht. Folglich kann davon ausgegangen werden, dass die Variation der Intensität in Gelpolymerelektrolyten nach Zugabe von MPII ein Beweis für die Komplexierung zwischen HPC-Polymer und MPII-Ionenflüssigkeit ist.

XRD-Muster von GPEs für HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5.

Das thermische Verhalten des HPC:EC:PC:NaI:MPII-GPE-Systems wurde mithilfe eines simultanen Thermoanalysators (STA) und dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC) untersucht. Die GPEs HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5 wurden mittels STA analysiert und Thermogramme zeigen eine Zersetzungstemperatur (Tdc) von 151, 154 bzw. 155 °C. Die STA-Thermogramme zeigen einen leichten Anstieg des Tdc nach Zugabe der ionischen Flüssigkeit MPII. Abbildung 4 zeigt die thermischen Analyseergebnisse der DSC für HNaP-0, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5. Die mittels DSC ermittelten Glasübergangstemperaturen (Tg) für HNaP-0, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5 betrugen −107,9, −107,4, −107,7 bzw. −107,1 °C. Die DSC-Thermographien zeigen, dass die Tg nach Zugabe der ionischen Flüssigkeit MPII, die bei etwa −107 °C liegt, nahezu unverändert bleibt. Da der Anstieg der Ionenleitfähigkeit bei Zugabe von MPII (gemäß Abb. 1) möglicherweise auf die zunehmende Anzahl von Centerge-Trägern zurückzuführen ist, blieb die Tg bei verschiedenen MPII-Gewichtsverhältnissen nahezu unverändert27. Die thermischen Ergebnisse zeigen die Wirkung der MPII-Ionenflüssigkeit auf das GPE-System mit Komplexierung zwischen HPC, NaI und MPII.

DSC-Thermogramme für HNaP-0, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5.

Die GPEs wurden zwischen zwei Anoden und Kathoden eingelegt, um eine DSSC-Zelle herzustellen. Die DSSC-Zellen wurden mit HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5 hergestellt. Das GPE ohne MPII-Ionenflüssigkeit (HNaP-0) wurde hergestellt, um die Ergebnisse vor und nach dem Einbau der MPII-Ionenflüssigkeit zu vergleichen. Der Wirkungsgrad (η) wurde mit berechnet

Dabei ist Pin die einfallende Lichtleistung, Jsc (mA cm−2) und Voc (V) die Kurzschlussstromdichte und Leerlaufspannung und FF der Füllfaktor. Der Füllfaktor wurde berechnet als:

wobei Pmax (mW cm−2) die maximale Leistung der Solarzelle ist. Die DSSC-Zelle wurde unter einem Sonnensimulator mit einer Lichtleistung von 100 (mW cm−2) analysiert. Abbildung 5 zeigt die JV-Zentralkurven von DSSC-Zellen und das Nebenbild zeigt die vorbereiteten freistehenden GPEs. Die GPEs mit MPII-Ionenflüssigkeit zeigen eine deutliche Verbesserung der DSSC-Effizienz im Vergleich zu GPE ohne ionische Flüssigkeit (HNaP-0). Die DSSC-Parameter sind in Tabelle 2 dargestellt. Die Energieumwandlungseffizienzen von 3,94, 4,23, 4,27, 4,80, 5,19 und 5,79 % wurden mit HNaP-0, HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP erreicht -5 Gel-Polymer-Elektrolyte. Der höchste Energieumwandlungswirkungsgrad von 5,79 % wurde nach Einbau von 100 Gew.-% MPII mit DSSC-Parametern, nämlich Jsc (mA cm−2), Voc (mV), ff (%), von 13,73, 610 und 69,1 im HPC erreicht: EC:PC:NaI:MPII GPE-basierte DSSCs. Die Ergebnisse deuten weiterhin darauf hin, dass die Leerlaufspannung nach Zugabe der ionischen MPII-Flüssigkeit ansteigt. Folglich steigt die Effizienz nach der Zugabe von 80 und 100 Gew.-% MPII-Ionenflüssigkeit dramatisch an. Dies kann auf einen stärkeren Plastifizierungseffekt nach der Zugabe von MPII-Ionenflüssigkeit zurückzuführen sein, der zu der höchsten Elektronenbewegung und -mobilität in RNaP-5 führt, gefolgt von einer Erhöhung der Stromdichte der Solarzelle. Darüber hinaus zeigen die Ergebnisse, dass die Leerlaufspannung (Voc) und der Füllfaktor (ff) mit zunehmender Ionenleitfähigkeit zunehmen, wobei Voc und ff bei HNaP-5, das die höchste Ionenleitfähigkeit aufweist, am höchsten sind. Mit zunehmender Ionenleitfähigkeit kommt es zu einem leichten Anstieg der Jsc-Werte. Abbildung 6 zeigt den Effekt der MPII-Ionenflüssigkeit auf die Energieumwandlungseffizienz, die bei 100 Gew.-% MPII maximal ist. Diese Arbeit zeigt eine signifikante Verbesserung der Energieumwandlungseffizienz von GPE-basierten DSSC durch den Einbau von MPII-Ionenflüssigkeit.

Photostromdichte versus Zellpotential (J–V) für DSSC-Zellen mit HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5.

Variation der Energieumwandlungseffizienz mit dem MPII-Ionenflüssigkeitsgehalt.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Gelpolymerelektrolyte unter Verwendung von EC, PC, NaI und MPII ohne Lösungsmittel wie Wasser, Aceton, Acetonitril usw. hergestellt wurden. Die höchste Ionenleitfähigkeit von 7,37 × 10−3 S/cm wurde mit der Einarbeitung von 100 Gew.-% erreicht. % MPII ionische Flüssigkeit im Verhältnis zum HPC-Gewicht. Eine temperaturabhängige Ionenleitfähigkeitsstudie bestätigte, dass alle GPEs dem thermisch aktivierten Modell von Arrhenius folgen. Strukturelle und thermische Analysen bestätigten die Komplexierung zwischen HPC, NaI und MPII. Die XRD-Ergebnisse zeigten, dass die Intensität der XRD-Muster mit der Zugabe von MPII abnimmt. Farbstoffsolarzellen wurden unter Verwendung von HNaP-0, HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5 als Gelpolymerelektrolyten hergestellt und unter einem Sonnensimulator bei 100 mW/cm2 analysiert. Das JV-Diagramm zeigte Energieumwandlungseffizienzen von 3,94, 4,23, 4,27, 4,80, 5,19 und 5,79 % unter Verwendung der Gelpolymerelektrolyte HNa-5, HNaP-1, HNaP-2, HNaP-3, HNaP-4 und HNaP-5. Der höchste Wirkungsgrad von 5,79 % wurde mit der Einarbeitung von 100 Gew.-% MPII-Ionenflüssigkeit erreicht.

Hydroxylpropylcellulose (HPC) (Mw ~ 370.000), erworben von Aldrich, wurde ohne weitere Reinigung verwendet. Natriumiodidsalz (NaI) wurde von Sigma-Aldrich bezogen (Gehalt ≥ 99 %). Die ionische Flüssigkeit 1-Methyl-3-propylimidazoliumiodid (MPII) wurde von Aldrich bezogen. HPC, NaI und MPII wurden vor der Verwendung trocken gehalten. TiO2 P90 (14 nm) und P25 (21 nm) wurden von AEROXIDE bezogen.

Die Gelpolymerelektrolyte wurden durch Erhitzen und Rühren hergestellt, um das HPC zu gelatinieren. Als Weichmacher wurden Ethylencarbonat (EC) und Propylencarbonat (PC) sowie als Redoxmediator Jod (I2) verwendet. Die Gelpolymerelektrolyte folgen der Gleichung HPC:EC:PC:NaI:xMPII, wobei x 20, 40, 60, 80 und 100 Gew.-% in Bezug auf das HPC-Gewicht beträgt. Tabelle 1 zeigt die Bezeichnung des Systems. Die Gewichte von HPC, EC, PC und NaI wurden bei 0,5, 5,0, 5,0 bzw. 0,5 g gehalten. Das NaI-Verhältnis wurde vor dem Start des MPII-basierten Systems optimiert (100 Gew.-% HPC). Zunächst wurden EC und PC in einer Glasflasche gemischt und gerührt und auf etwa 100 °C erhitzt. Anschließend wurde der Lösung NaI-Salz zugesetzt und kontinuierlich gerührt. Der Mischung wurde auch ionische MPII-Flüssigkeit zugesetzt. Um den Redoxmediator I–/I3– bereitzustellen, wurde der Mischung Jod zugesetzt, wobei das Molverhältnis von NaI-Salz und Jod (NaI:I2) 10:1 beträgt. Die Mischung wurde weiter erhitzt und gerührt und unter Rühren wurde der Mischung langsam HPC zugesetzt. Das Rühren wurde fortgesetzt, um eine homogene und gelatinierte Mischung zu erhalten. Nachdem sich der Gelpolymerelektrolyt gebildet hatte, wurde die Probe auf Raumtemperatur abgekühlt und sofort einer elektrochemischen Impedanzspektroskopie unterzogen.

Die Fotoelektrodenschicht wurde mit zwei TiO2-Schichten auf dem FTO-Substrat vorbereitet. Die erste Schicht wurde im Spin-Coating-Verfahren hergestellt. Auf die erste Schicht, die schleuderbeschichtet wurde, wurden 0,5 g TiO2 (P90) 30 Minuten lang mit 2 ml HNO3 (PH = 1) in Achatmörser gemahlen und 2 Sekunden lang bei 1000 U/min auf FTO aufgeschleudert, gefolgt von 60 Minuten bei 2350 U/min Sekunden. Abschließend wurde das Substrat 30 Minuten lang bei 450 °C gesintert. Für die zweite Schicht wurden 0,5 g TiO2 (P25) 30 Minuten lang mit 2 ml HNO3 (PH = 1) in einem Achatmörser mit 1 Tropfen Triton X-100 und 0,1 g Carbowax gemahlen. Anschließend wurde die Lösung auf die erste Schicht aufgerakelt und 30 Minuten lang bei 450 °C gesintert. Nachdem das Substrat auf Raumtemperatur abgekühlt war, wurde die Fotoelektrode 24 Stunden lang in N719-Farbstofflösung eingeweicht. Die Gegenelektrode wurde unter Verwendung einer handelsüblichen Platinlösung hergestellt, auf ein FTO-Substrat aufgetragen und 30 Minuten lang bei 450 °C gesintert. Die vorbereiteten GPEs wurden zwischen zwei Elektroden gelegt und unter einem Sonnensimulator analysiert.

Für die Untersuchung der Ionenleitfähigkeit und der temperaturabhängigen Leitfähigkeit wurden die GPEs mithilfe der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS), Hioki, 3532-50 LCR HiTESTER, untersucht. Die XRD-Muster von GPEs wurden mit einem PANalytical Empyrean-Diffraktometer (45 kV, 40 mA) mit Cu-Kα-Strahlung und einer Wellenlänge von λ = 1,540600 Ǻ für den 2θ-Bereich von 5–80° bei Umgebungstemperatur aufgezeichnet. Die GPEs wurden thermischen Untersuchungen mit dem simultanen Thermoanalysator (STA) PERKIN ELMER (STA 6000) unterzogen. Die Stickstoffflussrate betrug 20 ml/min. Die GPEs wurden mit einer Anstiegsrate von 10 °C/min von 25 auf 600 °C erhitzt, um die Zersetzungstemperatur (Tdc) zu erhalten. Gelpolymerelektrolyte wurden mittels Differentialscanningkalorimetrie (DSC) unter Verwendung eines NETZSCH DSC 200 F3 mit Flüssigstickstoff-Kühlsystem weiter analysiert. Das Experiment wurde mit einer Stickstoffflussrate von 50 ml/min durchgeführt. Die GPEs wurden in der Aluminiumpfanne versiegelt und im Heat-Cool-Heat-Verfahren innerhalb von 4 Zyklen mit einer Heiz- und Kühlrate von 10 K/min analysiert. Im ersten Zyklus wurde die Probe von Raumtemperatur auf –140 °C abgekühlt. Im Zyklus 2 wurde der Erhitzungsprozess von −140 °C auf 130 °C durchgeführt. In Zyklus 3 wurde der Kühlprozess von 130 °C auf –140 °C angewendet. In Zyklus 4, dem letzten Zyklus, wurde ein Erwärmungsprozess von –140 °C auf 130 °C angewendet. Am Ende jedes Zyklus wurde 1 Minute lang ein isothermer Prozess angewendet. Zyklus 2 wurde zur Messung der Glasübergangstemperatur (Tg) verwendet.

Zitierweise für diesen Artikel: Khanmirzaei, MH et al. Nichtflüchtige Gelpolymerelektrolyte auf Basis von Hydroxypropylcellulose für farbstoffsensibilisierte Solarzellenanwendungen unter Verwendung der ionischen Flüssigkeit 1-Methyl-3-propylimidazoliumiodid. Wissenschaft. Rep. 5, 18056; doi: 10.1038/srep18056 (2015).

In der zuvor veröffentlichten Version dieses Artikels wurde eine falsche E-Mail-Adresse für Mohammad Hassan Khanmirzaei angegeben. Korrespondenz und Materialanfragen sind ebenfalls an [email protected] zu richten. Dies wurde nun in den HTML- und PDF-Versionen des Artikels korrigiert.

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Diese Arbeit wurde durch das High Impact Research (HIR)-Stipendium (UM.C/625/1/HIR/MOHE/SC/21/1 oder H-21001-F000046) unterstützt.

Zentrum für Ionik, Universität Malaya, Fachbereich Physik, Fakultät für Naturwissenschaften, Universität Malaya, Kuala Lumpur, 50603, Malaysia

Mohammad Hassan Khanmirzaei, S. Ramesh & K. Ramesh

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SR und KR führten und überwachten das Projekt, einschließlich der Unterstützung für Centeracterizations. MHK führte die meisten Experimente durch. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

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Khanmirzaei, M., Ramesh, S. & Ramesh, K. Nichtflüchtige Gelpolymerelektrolyte auf Basis von Hydroxypropylcellulose für farbstoffsensibilisierte Solarzellenanwendungen unter Verwendung der ionischen Flüssigkeit 1-Methyl-3-propylimidazoliumiodid. Sci Rep 5, 18056 (2015). https://doi.org/10.1038/srep18056

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Eingegangen: 22. Mai 2015

Angenommen: 3. November 2015

Veröffentlicht: 11. Dezember 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep18056

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